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自1925年烏倫貝克和古德施密特發現電子自旋現象起,人們在原子和分子等體系中發現電子自旋與軌道角動量的耦合會導致許多有趣現象的發生,比如:原子能級的分裂,磁晶各向異性和半導體中的量子霍爾效應等。

據悉,電子自旋和軌道角動量的耦合會對原子和分子的碰撞過程會產生影響。在化學反應中,電子自旋軌道耦合會導致反應散射分波的分裂,進而使得分波可能存在一些精細結構。

針對電子自旋和軌道角動量的研究長期面臨一個未知並極具挑戰的問題:電子自旋軌道耦合是否能夠以及如何影響化學反應的動力學過程?

為解決這一問題,研究人員以實驗和理論相結合對電子自旋和軌道角動量在氟原子與氫分子的反應F+HD->HF+D中的影響進行瞭研究:

圖註: D原子產物離子速度影像,圖左側顯示為前向散射方向的“馬蹄鐵”形結構。

·實驗方面,通過將交叉分子束方法、時間切片離子速度成像技術與近閾值電離技術相結合,應用高分辨的實驗測量獲得瞭產物轉動量子態分辨的微分散射截面,並在微分散射截面前向散射方向觀測到瞭一個獨特的馬蹄鐵形結構;

·理論方面,發展瞭考慮電子角動量效應的量子動力學理論模擬方法,對這個獨特的馬蹄鐵形動力學結構進行瞭解釋。

最終理論表明這一動力學結構是由具有正負宇稱的自旋軌道分裂的共振分波的量子幹涉導致的,同時這也表明自旋-軌道相互作用能夠有效地影響化學反應動力學過程。

該成果於2021年2月26日發表在《科學》(Science)雜志上。中國科學技術大學合肥微尺度物質科學國傢研究中心陳文韜博士是本論文的第一作者。

該工作得到瞭國傢重點研發計劃、國傢自然科學基金和中國科學院戰略性先導科技專項(B類)的支持。

論文鏈接:https://science.sciencemag.org/content/371/6532/936

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